姓名高敦峰性别男出生年月1987.11
出生地山东东平婚姻状况已婚政治面貌中共党员
国籍中国
现工作单位及职位人事关系所在单位
从事专业物理化学，电催化及关键词德国马普学会Fritz-Haber研究所博士后
中国科学院大连化学物理研究所
教育经历：（从本科开始按时间正序填写，内容包括时间、单位、学位、所学专业时间段要连续，准确到月份，时间段不连续的需说明原因）
2005.09–2009.07中国石油大学材料化学理学学士2009.09–2015.05中国科学院大连化学物理研究所物理化学理学博士
工作经历：（请按照时间正序填写工作经历、从事专业、专业技术职务情况，时间段要连续，准确到月份，时间段不连续的需说明原因）2015.06-2015.08中国科学院大连化学物理研究所临时科研人员2015.09-2018.08德国波鸿鲁尔大学博士后2018.09-至今德国马普学会Fritz-Haber研究所博士后
如内容较多，本栏目填不下时，可另纸接续（下同）。
2 主要学术成果、创新成果简介（主要阐述申请人取得的研究成果及贡献）： 申请人致力于高效纳米电催化剂的发展以及相关催化反应机理的研究，在国
内外较早展开了CO2电化学还原反应(CO2RR)研究，并通过先进的原位能谱和光谱表征手段来理解催化剂的活性结构和反应机理。
累计发表学术论文25篇，其中15篇以第一作者（含共同一作）在NatureCatal.,.Chem.Res.,
J.Am.Chem.Soc.,Angew.Chem.Int.Ed.,ACSNano,ACSCatal.,NanoEnergy等国际期刊上，其中三项研究(JACS2015/2017,ACSNano2017)被选为ESI高被引论文，H-因子为14(GoogleScholar)，并申请CO2RR催化剂相关的专利两项。
申请人通过活性位(相)结构的设计、微观反应环境的调变等手段，实现了CO2RR高选择性制备CO、甲酸以及高附加值烯烃和醇类等燃料和化学品，并揭示了反应机理。
1.通过设计活性位(相)结构来调变纳米钯催化剂的产物选择性 Pd通常被认为是一种析氢催化剂，文献报道的多晶Pd电极上CO2RR法拉第效率很低。
申请人在进行了深入研究后发现并首次报道了Pd纳米粒子对CO2RR选择性和活性的独特尺寸效应。
在–0.89V(vs.RHE，下同)时生成CO的法拉第效率从10.3nmPd上的5.8%增加到3.7nmPd上的91.2%(如图1a所示)，这种尺寸依赖性显著不同于Au、Ag、Cu等金属，同时生成CO的电流密度增加了18.4倍，质量活性高于通常认为活性最高的Au纳米粒子。
通过密度泛函理论(DFT)计算，分析了纳米粒子的平面、台阶和角位上CO2电化学还原和析氢反应的自由能，并建立了反应性能与粒径的关系。
生成CO的转换频率(TOF)与粒径呈现火山型曲线关系，这表明可以通过改变Pd纳米粒子的尺寸来调变CO2吸附、中间物种COOH*的形成以及CO*的脱附等，从而实现Pd纳米粒子从析氢催化剂到高效CO2RR催化剂的转变(
J.Am.Chem.Soc.2015,137,4288)。
图
1.纳米Pd催化剂的(a)尺寸效应和(b)活性相演变 申请人进一步研究发现Pd纳米粒子上的产物选择性具有很强的电势敏感性：在0.05V~–0.25V电势区间CO2电还原生成甲酸，最高法拉第效率达到97.8%；而在–0.45V~–0.9V电势区间CO2电还原生成CO，最高法拉第效率达到93.4%。
通过电化学原位X射线吸收谱、电化学原位红外光谱以及理论计算等研究发现电极电势和CO中间产物共同调控了Pd纳米粒子的活性相结构(如图1b所示)：以(α+β)混合相PdHx为核、表面PdHx为壳的活性相高效电还原CO2为甲酸；以β相PdHx为核、金属Pd为壳的活性相高效电还原CO2为CO。
该研究揭示了CO2RR
3 中钯纳米粒子的活性相结构和产物选择性急剧变化的本质(NanoRes.2017,10,2181)。
申请人在高效纳米钯基CO2RR催化剂的上述创新性研究，受到了国内外研究同行的广泛关注和引用，受邀在ACSCatal.期刊撰写Perspective文章(ACSCatal,2018,8,1510)。
2.构建金属-氧化物界面结构促进CO2吸附与活化申请人以博士期间所在课题组提出的“纳米限域催化”概念为基础，设计了具 有金属-氧化物界面结构的Au-CeOx催化剂，在保证Au纳米粒子尺寸和形貌相同的情况下，研究了Au-CeOx界面与CO2RR性能的内在关联。
在–0.89V时，Au-CeOx催化剂上生成CO的法拉第效率达到89.1%，远高于单独的Au(59.0%)或CeOx催化剂(9.8%)，生成CO的电流密度是Au的1.6倍。
通过构筑CeOx/Au(111)模型催化剂，利用高分辨扫描隧道显微镜和同步辐射能谱进行原位研究，发现Au-CeOx界面显著促进了CO2的吸附与活化，以及水的存在有利于CeOx表面的还原与表面吸附CO2物种的稳定。
理论计算表明在后续的加氢过程中，Au-CeOx界面稳定了关键中间物种*COOH，从而促进了CO的生成和脱附（如上图所示）。
这种界面增强的CO2电催化还原在Ag-CeOx催化体系上得到进一步证实，表明金属-氧化物界面催化体系在CO2电化学还原中的普适性。
该研究成果首次将界面限域效应用到CO2电催化还原反应中，丰富和拓展了该团队提出的纳米限域催化概(
J.Am.Chem.Soc.2017,139,5652)。
目前国内外许多研究组已经跟进开展和报道了更多界面体系用于CO2电化学还原的研究。
图
2.Au-CeOx界面结构促进CO2吸附与CO生成
3.利用电解质溶剂化效应促进多碳产物的生成电极-电解质界面是电化学反应发生的位点，因此理性设计和调变电解质组成 是除发展催化剂以外提高催化性能的另一路径。
申请人在博士后期间开展了利用电解质溶剂化效应促进CO2RR，旨在可以将CO2还原为CO和甲酸以外的更高附加值的乙烯和醇类等多碳产物(C2+)。
氧等离子体活化的铜表现出较高的乙烯和多碳醇选择性，申请人在电解质中添加卤素离子，可以进一步显著提高C2+产物的电流密度，同时保持很高的C2+法拉第效率(65%)。
这种性能提高主要归因于卤素离子在氧化铜表面吸附的增强(ACSCatal.2017)。
通过耦合较大的碱金属(Cs+)和卤素(I-)离子，在–1.0V时C2+法拉第效率和电流密度分别达到69%和45.5mAcm-
2，达到了目前文献最高的C2+生产速率(H型电解池)。
Cs+和I-的共同存在显著改变了等离子体活化铜催化剂的表面形貌，使得一价(Cu+)物种以CuI粒子形式存在于反应过程中，促进了碳碳键的耦合(如下图所示)。
理论计算表明吸附在铜表面的碱金属离子半径越大，越有利于稳定CO*，OCCO*，OCCOH*等碳碳键耦合的中间体，而次表层氧物种的存在又促进了碱金属离子的吸附(ACSCatal.2018)
4 图
3.(a)CuOx催化剂在CO2RR过程中的形貌演变，(b)通过电解质设计提高C2+产物的生成，(c)碱金属离子和次表层氧物种对生成C2+产物
4.利用电解质驱动的纳米化策略发展高效纳米铜催化体系申请人基于对电解质溶剂化效应对反应性能的深入理解，发展了电解质驱动 的CO2RR催化剂合成方法，分别在KCl，KBr，KI和K2CO3中利用特定的电化学方法氧化铜箔，得到高C2+选择性的纳米铜催化剂，在KHCO3中最高C2+法拉第效率达到80%(目前文献最高的C2+法拉第效率)。
原位X射线吸收谱表明这些催化剂中存在少量卤化铜和氧化亚铜物种，并与C2+选择性具有正相关联系。
而利用KCl制备了铜纳米立方体，并利用低温等离子体技术，分别对其进行O2，H2和Ar等离子体后处理，调变了铜纳米立方体的形貌(Cu(100)晶面和粗糙度)及铜氧化态(表面Cu+及次表层氧含量)。
通过变量控制比较发现，Cu(100)晶面并不是决定乙烯乙醇等C2+产物的唯一因素，而铜的氧化态甚至起到了更加重要的决定性作用(如图4a所示)。
该研究成果首次解决了从铜单晶模型催化剂到具有特定晶面形貌催化剂中多种活性位点复杂性的问题(ACSNano2017)。
为了进一步排除基底铜箔的影响，申请人制备了碳负载的尺寸和形貌可控的无表面配体的铜纳米立方体催化剂，研究发现碳载体上铜纳米立方体选择性的生成甲烷，准原位X射线光电子能谱表明，这些碳负载的铜纳米结构是纯金属态，进一步验证了Cu+对C2+产物生成的重要性。
原位电化学原子力显微镜(EC-AFM)表征(如图4b所示)阐明了铜纳米立方体催化剂的失活与反应中表面形貌的演变直接相关(Angew.Chem.Int.Ed.2018)。
图
4.铜纳米立方体的(a)活性和选择性与形貌、氧化态关系以及(b)在反应过程中的形貌演变
5 主要论著目录： （
1.论文作者、题目、期刊名称、年份、卷期、页、总引次数、他引次数、期刊影响因子；
2.著作：著者、书名、出版社、年份） 目录列表最后请注明论文总引次数、他引次数、期刊影响因子的查询截止时间和查询数 据库。
#Theseauthorscontributedequally.
1.DunfengGao,RosaM.Arán-Ais,HyoSangJeon,BeatrizRoldanCuenya,RationalcatalystandelectrolytedesignforCO2electroreductiontowardsmulticarbonproducts,NatureCatal.2019,DOI:10.1038/s41929-019-0235-5
2.DunfengGao,#HuZhou,#JingWang,ShuMiao,FanYang,GuoxiongWang,JianguoWang,XinheBao,Size-DependentElectrocatalyticReductionofCO2overPdnanoparticles,
J.Am.Chem.Soc.2015,137(13),4288–4291.(ESI高被引论文)影响因子：14.357，总引276次，他引256次
3.DunfengGao,#YiZhang,#ZhiwenZhou,#FanCai,XinfeiZhao,WugenHuang,YangshengLi,JunfaZhu,PingLiu,FanYang,GuoxiongWang,XinheBao,EnhancingCO2ElectroreductionwiththeMetal-OxideInterface,
J.Am.Chem.Soc.2017,139(16),5652-5655.(ESI高被引论文)影响因子：14.357，总引67次，他引59次
4.DunfengGao,#IoannisZegkinoglou,#NuriaJ.Divins,FabianScholten,IlyaSinev,PhilippGrosse,BeatrizRoldanCuenya,Plasma-ActivatedCopperNanocubeCatalystsforEfficientCarbonDioxideElectroreductiontoHydrocarbonsandAlcohols,ACSNano2017,11
(5),4825–4831.(ESI高被引论文)影响因子：13.709，总引57次，他引49次
5.PhilippGrosse,#DunfengGao,#IlyaSinev,HemmaMistry,FabianScholten,BeatrizRoldanCuenya,DynamicChangesintheStructure,ChemicalStateandCatalyticSelectivityofCuNanocubesduringCO2Electroreduction:SizeandSupportEffects,Angew.Chem.Int.Ed.2018,57(21),6192-6197.影响因子：12.102，总引7次，他引4次
6.RosaM.AranAis,#DunfengGao,#BeatrizRoldanCuenya,Structure-andElectrolyte-SensitivityinCO2Electroreduction,.Chem.Res.2018,51(11),2906–2917.影响因子：20.955，总引1次，他引1次
7.DunfengGao,IanT.McCrum,ShyamDeo,Yong-WookChoi,FabianScholten,WeimingWan,JingguangG.Chen,MichaelJ.Janik,BeatrizRoldanCuenya,ActivityandSelectivityControlinCO2ElectroreductiontoMulticarbonProductsoverCuOxCatalystsviaElectrolyteDesign,ACSCatal.2018,8(11),10012–10020.影响因子：11.384，总引2次，他引1次
8.DunfengGao,FabianScholten,BeatrizRoldanCuenya,ImprovedCO2ElectroreductionPerformanceonPlasma-ActivatedCuCatalystsviaElectrolyteDesign:HalideEffect,ACSCatal.2017,7
(8),5112–5120.影响因子：11.384，总引16次，他引10次
9.DunfengGao,HuZhou,FanCai,JianguoWang,GuoxiongWang,XinheBao,Pd-ContainingNanostructuresforElectrochemicalCO2ReductionReaction,ACS
6 Catal.2018,8
(2),1510–1519.影响因子：11.384，总引14次，他引14次 10.ZhenYin,#DunfengGao,#SiyuYao,BoZhao,FanCai,LiLiLin,PeiTang,GuoxiongWang,DingMa,XinheBao,Highlyselectivepalladium-copperbimetallicelectrocatalystsfortheelectrochemicalreductionofCO2toCO,NanoEnergy2016,27,35–43.影响因子：13.12，总引40次，他引36次 11.DunfengGao,#HuZhou,#FanCai,#DongniuWang,YongfengHu,BeiJiang,Wen-BinCai,XiaoqiChen,RuiSi,FanYang,ShuMiao,JianguoWang,GuoxiongWang,XinheBao,SwitchableCO2electroreductionviaengineeringactivephasesofPdnanoparticles,NanoResearch2017,10
(6),2181–2191.影响因子：7.994，总引24次，他引20次 12.DunfengGao,JingWang,HaihuaWu,XiaoleJiang,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,pHeffectonelectrocatalyticreductionofCO2overPdandPtnanoparticles,Electrochem.Commun.2015,55,1–
5.影响因子：4.66，总引24次，他引14次 13.DunfengGao,FanCai,QinqinXu,GuoxiongWang,XiulianPan,XinheBao,Gas-phaseelectrocatalyticreductionofcarbondioxideusingelectrolyticcellbasedonphosphoricacid-dopedploybenzimidazolemembrane,
J.EnergyChem.2014,23
(6),694–700.影响因子：3.886，总引13次，他引6次 14.DunfengGao,FanCai,GuoxiongWang,XinheBao,NanostructuredheterogeneouscatalystsforelectrochemicalreductionofCO2,Curr.Opin.GreenSustain.Chem.2017,3,39–44.总引10次，他引2次 15.DunfengGao,ChengchengYan,GuoxiongWang,XinheBao,Pd/CCatalystsforCO2ElectroreductiontoCO:PdLoadingEffect,
J.Electrochem.2018,24
(6),757–765. 16.FanCai,DunfengGao,HuZhou,GuoxiongWang,TingHe,HuiminGong,ShuMiao,FanYang,JianguoWang,XinheBao,ElectrochemicalpromotionofcatalysisoverPdnanoparticlesforCO2reduction,Chem.Sci.2017,8,2569–2573.影响因子：9.063，总引9次，他引7次 17.JingWang,DunfengGao,GuoxiongWang,ShuMiao,HaihuaWu,JiayuanLi,XinheBao,Cobaltnanoparticlesencapsulatedinnitrogen-dopedcarbonasabifunctionalcatalystforwaterelectrolysis,
J.Mater.Chem.A2014,2,20067–20074.影响因子：9.931，总引107次，他引102次 18.JuanJ.Velasco-Vélez1,TravisJones,DunfengGao,EmiliaCarbonio,RosaArrigo,Cheng-JhihHsu,Yu-ChengHuang,Chung-LiDong,Jin-MingChen,Jyh-FuLee,PeterStrasser,BeatrizRoldanCuenya,RobertSchlögl,AxelKnop-Gericke,Cheng-HaoChuang,TheroleofthecopperoxidationstateintheelectrocatalyticreductionofCO2intohydrocarbons,ACSSustainableChem.Eng.2019,7
(1),1485–1492.影响因子：6.14，总引0次，他引0次 19.JingWang,HaihuaWu,DunfengGao,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,High-densityironnanoparticlesencapsulatedwithinnitrogen-dopedcarbonnanoshellasefficientoxygenelectrocatalystforzinc-airbattery,NanoEnergy2015,13,387–396.影响因子：13.12，总引129次，他引124次
7 20.XiaoleJiang,HaoboLi,JianpingXiao,DunfengGao,RuiSi,FanYang,YanshuoLi,GuoxiongWang,XinheBao,CarbondioxideelectroreductionoverimidazolateligandscoordinatedwithZn(II)centerinZIFs,NanoEnergy2018,52,345–350.影响因子：13.12，总引1次，他引0次21.ChengchengYan,LongLin,DunfengGao,GuoxiongWang,XinheBao,SelectiveCO2electroreductionoveroxide-derivedgalliumCatalyst,
J.Mater.Chem.A2018,6,19743–19749.影响因子：9.931，总引0次，他引0次22.FanCai,DunfengGao,RuiSi,YifanYe,TingHe,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,Effectofmetaldepositionsequenceincarbon-supportedPd-PtcatalystsonactivitytowardsCO2electroreductiontoformate,Electrochem.Commun.2017,76,1–
5.影响因子：4.66，总引7次，他引6次23.JiayuanLi,JingWang,DunfengGao,XingyunLi,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,Siliconcarbidesupportedironnanoparticlesencapsulatedinnitrogen-carbonforoxygenreductionreaction,Catal.Sci.Tech.2016,6,2949–2954.影响因子：5.365，总引8次，他引7次24.XiaoleJiang,FanCai,DunfengGao,JinhuDong,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,Electrocatalyticreductionofcarbondioxideoverreducednanoporouszincoxide,Electrochem.Commun.2016,68,67–70.影响因子：4.66，总引25次，他引20次25.JiayuanLi,DunfengGao,JingWang,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,Ball-millingMoS2/carbonblackhybridmaterialforcatalyzinghydrogenevolutionreactioninacidmedium,
J.EnergyChem.2015,24
(5),608–613.影响因子：3.886，总引7次，他引6次 以上目录中的论文总引累计844次、他引累计745次，引用次数和期刊影响因子来源WebofSciencecorecollection，查询截止时间2019.03.01 申请专利：
1.金属-氧化铈催化剂的制备及其在二氧化碳电催化还原中的应用,汪国雄，高敦峰，姜晓乐，包信和,专利申请号202.Größen-undformdefiniertelösemittelgesteuerteNano-StrukturierungvonOberflächenundNanopartikel-Synthese(Size-andShape-DependentSolvation-ControlledNanostructuringofSurfacesandNanoparticles-Synthesis),PhilippGrosse,DunfengGao,BeatrizRoldanCuenya,Germanpatent:102017011341.6
8 已承担或正在承担的科研项目：(项目来源、项目名称、经费、个人在其中的作用)
1．国家自然科学基金，21103178，参与经费25万元
2．国家973计划，2012CB215502，2013CB933103，参与，经费分别是164.6万元和124万元
3.德国科学基金(DFG),RESOLV(EXC1069),参与
4.德国联邦教育及研究部(BMBF),CO2EKAT(03SF0523C),参与
5.德国科学基金(DFG),PlasmaCatalysis(SFB1316),参与
9 重要科研获奖情况：（项目名称、奖项、获奖时间、本人在其中的作用及排名、获奖总人数） 担任国际学术会议重要职务及在国际学术会议做大会报告、特邀报告情况，其他获奖及荣誉称号情况：获各类荣誉奖情况：2015“大连化物所延长石油三等奖学金”，中国科学院大连化学物理研究所2015“大连市自然科学优秀学术论文特等奖”，大连市科协2012“优秀学生干部”，中国科学院大学2009“山东省优秀毕业生”，山东省人事厅2008“中国石油大学一等奖学金”，中国石油大学2007“国家奖学金”，教育部2006“中国石油大学二等奖学金”，中国石油大学期刊审稿人：ACSCatalysisCommunicationsChemistryChemicalCommunicationsFrontiersinChemistryCatalysisCommunicationsCatalystsAppliedScienceSurfaces 10
2 主要学术成果、创新成果简介（主要阐述申请人取得的研究成果及贡献）： 申请人致力于高效纳米电催化剂的发展以及相关催化反应机理的研究，在国
内外较早展开了CO2电化学还原反应(CO2RR)研究，并通过先进的原位能谱和光谱表征手段来理解催化剂的活性结构和反应机理。
累计发表学术论文25篇，其中15篇以第一作者（含共同一作）在NatureCatal.,.Chem.Res.,
J.Am.Chem.Soc.,Angew.Chem.Int.Ed.,ACSNano,ACSCatal.,NanoEnergy等国际期刊上，其中三项研究(JACS2015/2017,ACSNano2017)被选为ESI高被引论文，H-因子为14(GoogleScholar)，并申请CO2RR催化剂相关的专利两项。
申请人通过活性位(相)结构的设计、微观反应环境的调变等手段，实现了CO2RR高选择性制备CO、甲酸以及高附加值烯烃和醇类等燃料和化学品，并揭示了反应机理。
1.通过设计活性位(相)结构来调变纳米钯催化剂的产物选择性 Pd通常被认为是一种析氢催化剂，文献报道的多晶Pd电极上CO2RR法拉第效率很低。
申请人在进行了深入研究后发现并首次报道了Pd纳米粒子对CO2RR选择性和活性的独特尺寸效应。
在–0.89V(vs.RHE，下同)时生成CO的法拉第效率从10.3nmPd上的5.8%增加到3.7nmPd上的91.2%(如图1a所示)，这种尺寸依赖性显著不同于Au、Ag、Cu等金属，同时生成CO的电流密度增加了18.4倍，质量活性高于通常认为活性最高的Au纳米粒子。
通过密度泛函理论(DFT)计算，分析了纳米粒子的平面、台阶和角位上CO2电化学还原和析氢反应的自由能，并建立了反应性能与粒径的关系。
生成CO的转换频率(TOF)与粒径呈现火山型曲线关系，这表明可以通过改变Pd纳米粒子的尺寸来调变CO2吸附、中间物种COOH*的形成以及CO*的脱附等，从而实现Pd纳米粒子从析氢催化剂到高效CO2RR催化剂的转变(
J.Am.Chem.Soc.2015,137,4288)。
图
1.纳米Pd催化剂的(a)尺寸效应和(b)活性相演变 申请人进一步研究发现Pd纳米粒子上的产物选择性具有很强的电势敏感性：在0.05V~–0.25V电势区间CO2电还原生成甲酸，最高法拉第效率达到97.8%；而在–0.45V~–0.9V电势区间CO2电还原生成CO，最高法拉第效率达到93.4%。
通过电化学原位X射线吸收谱、电化学原位红外光谱以及理论计算等研究发现电极电势和CO中间产物共同调控了Pd纳米粒子的活性相结构(如图1b所示)：以(α+β)混合相PdHx为核、表面PdHx为壳的活性相高效电还原CO2为甲酸；以β相PdHx为核、金属Pd为壳的活性相高效电还原CO2为CO。
该研究揭示了CO2RR
3 中钯纳米粒子的活性相结构和产物选择性急剧变化的本质(NanoRes.2017,10,2181)。
申请人在高效纳米钯基CO2RR催化剂的上述创新性研究，受到了国内外研究同行的广泛关注和引用，受邀在ACSCatal.期刊撰写Perspective文章(ACSCatal,2018,8,1510)。
2.构建金属-氧化物界面结构促进CO2吸附与活化申请人以博士期间所在课题组提出的“纳米限域催化”概念为基础，设计了具 有金属-氧化物界面结构的Au-CeOx催化剂，在保证Au纳米粒子尺寸和形貌相同的情况下，研究了Au-CeOx界面与CO2RR性能的内在关联。
在–0.89V时，Au-CeOx催化剂上生成CO的法拉第效率达到89.1%，远高于单独的Au(59.0%)或CeOx催化剂(9.8%)，生成CO的电流密度是Au的1.6倍。
通过构筑CeOx/Au(111)模型催化剂，利用高分辨扫描隧道显微镜和同步辐射能谱进行原位研究，发现Au-CeOx界面显著促进了CO2的吸附与活化，以及水的存在有利于CeOx表面的还原与表面吸附CO2物种的稳定。
理论计算表明在后续的加氢过程中，Au-CeOx界面稳定了关键中间物种*COOH，从而促进了CO的生成和脱附（如上图所示）。
这种界面增强的CO2电催化还原在Ag-CeOx催化体系上得到进一步证实，表明金属-氧化物界面催化体系在CO2电化学还原中的普适性。
该研究成果首次将界面限域效应用到CO2电催化还原反应中，丰富和拓展了该团队提出的纳米限域催化概(
J.Am.Chem.Soc.2017,139,5652)。
目前国内外许多研究组已经跟进开展和报道了更多界面体系用于CO2电化学还原的研究。
图
2.Au-CeOx界面结构促进CO2吸附与CO生成
3.利用电解质溶剂化效应促进多碳产物的生成电极-电解质界面是电化学反应发生的位点，因此理性设计和调变电解质组成 是除发展催化剂以外提高催化性能的另一路径。
申请人在博士后期间开展了利用电解质溶剂化效应促进CO2RR，旨在可以将CO2还原为CO和甲酸以外的更高附加值的乙烯和醇类等多碳产物(C2+)。
氧等离子体活化的铜表现出较高的乙烯和多碳醇选择性，申请人在电解质中添加卤素离子，可以进一步显著提高C2+产物的电流密度，同时保持很高的C2+法拉第效率(65%)。
这种性能提高主要归因于卤素离子在氧化铜表面吸附的增强(ACSCatal.2017)。
通过耦合较大的碱金属(Cs+)和卤素(I-)离子，在–1.0V时C2+法拉第效率和电流密度分别达到69%和45.5mAcm-
2，达到了目前文献最高的C2+生产速率(H型电解池)。
Cs+和I-的共同存在显著改变了等离子体活化铜催化剂的表面形貌，使得一价(Cu+)物种以CuI粒子形式存在于反应过程中，促进了碳碳键的耦合(如下图所示)。
理论计算表明吸附在铜表面的碱金属离子半径越大，越有利于稳定CO*，OCCO*，OCCOH*等碳碳键耦合的中间体，而次表层氧物种的存在又促进了碱金属离子的吸附(ACSCatal.2018)
4 图
3.(a)CuOx催化剂在CO2RR过程中的形貌演变，(b)通过电解质设计提高C2+产物的生成，(c)碱金属离子和次表层氧物种对生成C2+产物
4.利用电解质驱动的纳米化策略发展高效纳米铜催化体系申请人基于对电解质溶剂化效应对反应性能的深入理解，发展了电解质驱动 的CO2RR催化剂合成方法，分别在KCl，KBr，KI和K2CO3中利用特定的电化学方法氧化铜箔，得到高C2+选择性的纳米铜催化剂，在KHCO3中最高C2+法拉第效率达到80%(目前文献最高的C2+法拉第效率)。
原位X射线吸收谱表明这些催化剂中存在少量卤化铜和氧化亚铜物种，并与C2+选择性具有正相关联系。
而利用KCl制备了铜纳米立方体，并利用低温等离子体技术，分别对其进行O2，H2和Ar等离子体后处理，调变了铜纳米立方体的形貌(Cu(100)晶面和粗糙度)及铜氧化态(表面Cu+及次表层氧含量)。
通过变量控制比较发现，Cu(100)晶面并不是决定乙烯乙醇等C2+产物的唯一因素，而铜的氧化态甚至起到了更加重要的决定性作用(如图4a所示)。
该研究成果首次解决了从铜单晶模型催化剂到具有特定晶面形貌催化剂中多种活性位点复杂性的问题(ACSNano2017)。
为了进一步排除基底铜箔的影响，申请人制备了碳负载的尺寸和形貌可控的无表面配体的铜纳米立方体催化剂，研究发现碳载体上铜纳米立方体选择性的生成甲烷，准原位X射线光电子能谱表明，这些碳负载的铜纳米结构是纯金属态，进一步验证了Cu+对C2+产物生成的重要性。
原位电化学原子力显微镜(EC-AFM)表征(如图4b所示)阐明了铜纳米立方体催化剂的失活与反应中表面形貌的演变直接相关(Angew.Chem.Int.Ed.2018)。
图
4.铜纳米立方体的(a)活性和选择性与形貌、氧化态关系以及(b)在反应过程中的形貌演变
5 主要论著目录： （
1.论文作者、题目、期刊名称、年份、卷期、页、总引次数、他引次数、期刊影响因子；
2.著作：著者、书名、出版社、年份） 目录列表最后请注明论文总引次数、他引次数、期刊影响因子的查询截止时间和查询数 据库。
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1.DunfengGao,RosaM.Arán-Ais,HyoSangJeon,BeatrizRoldanCuenya,RationalcatalystandelectrolytedesignforCO2electroreductiontowardsmulticarbonproducts,NatureCatal.2019,DOI:10.1038/s41929-019-0235-5
2.DunfengGao,#HuZhou,#JingWang,ShuMiao,FanYang,GuoxiongWang,JianguoWang,XinheBao,Size-DependentElectrocatalyticReductionofCO2overPdnanoparticles,
J.Am.Chem.Soc.2015,137(13),4288–4291.(ESI高被引论文)影响因子：14.357，总引276次，他引256次
3.DunfengGao,#YiZhang,#ZhiwenZhou,#FanCai,XinfeiZhao,WugenHuang,YangshengLi,JunfaZhu,PingLiu,FanYang,GuoxiongWang,XinheBao,EnhancingCO2ElectroreductionwiththeMetal-OxideInterface,
J.Am.Chem.Soc.2017,139(16),5652-5655.(ESI高被引论文)影响因子：14.357，总引67次，他引59次
4.DunfengGao,#IoannisZegkinoglou,#NuriaJ.Divins,FabianScholten,IlyaSinev,PhilippGrosse,BeatrizRoldanCuenya,Plasma-ActivatedCopperNanocubeCatalystsforEfficientCarbonDioxideElectroreductiontoHydrocarbonsandAlcohols,ACSNano2017,11
(5),4825–4831.(ESI高被引论文)影响因子：13.709，总引57次，他引49次
5.PhilippGrosse,#DunfengGao,#IlyaSinev,HemmaMistry,FabianScholten,BeatrizRoldanCuenya,DynamicChangesintheStructure,ChemicalStateandCatalyticSelectivityofCuNanocubesduringCO2Electroreduction:SizeandSupportEffects,Angew.Chem.Int.Ed.2018,57(21),6192-6197.影响因子：12.102，总引7次，他引4次
6.RosaM.AranAis,#DunfengGao,#BeatrizRoldanCuenya,Structure-andElectrolyte-SensitivityinCO2Electroreduction,.Chem.Res.2018,51(11),2906–2917.影响因子：20.955，总引1次，他引1次
7.DunfengGao,IanT.McCrum,ShyamDeo,Yong-WookChoi,FabianScholten,WeimingWan,JingguangG.Chen,MichaelJ.Janik,BeatrizRoldanCuenya,ActivityandSelectivityControlinCO2ElectroreductiontoMulticarbonProductsoverCuOxCatalystsviaElectrolyteDesign,ACSCatal.2018,8(11),10012–10020.影响因子：11.384，总引2次，他引1次
8.DunfengGao,FabianScholten,BeatrizRoldanCuenya,ImprovedCO2ElectroreductionPerformanceonPlasma-ActivatedCuCatalystsviaElectrolyteDesign:HalideEffect,ACSCatal.2017,7
(8),5112–5120.影响因子：11.384，总引16次，他引10次
9.DunfengGao,HuZhou,FanCai,JianguoWang,GuoxiongWang,XinheBao,Pd-ContainingNanostructuresforElectrochemicalCO2ReductionReaction,ACS
6 Catal.2018,8
(2),1510–1519.影响因子：11.384，总引14次，他引14次 10.ZhenYin,#DunfengGao,#SiyuYao,BoZhao,FanCai,LiLiLin,PeiTang,GuoxiongWang,DingMa,XinheBao,Highlyselectivepalladium-copperbimetallicelectrocatalystsfortheelectrochemicalreductionofCO2toCO,NanoEnergy2016,27,35–43.影响因子：13.12，总引40次，他引36次 11.DunfengGao,#HuZhou,#FanCai,#DongniuWang,YongfengHu,BeiJiang,Wen-BinCai,XiaoqiChen,RuiSi,FanYang,ShuMiao,JianguoWang,GuoxiongWang,XinheBao,SwitchableCO2electroreductionviaengineeringactivephasesofPdnanoparticles,NanoResearch2017,10
(6),2181–2191.影响因子：7.994，总引24次，他引20次 12.DunfengGao,JingWang,HaihuaWu,XiaoleJiang,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,pHeffectonelectrocatalyticreductionofCO2overPdandPtnanoparticles,Electrochem.Commun.2015,55,1–
5.影响因子：4.66，总引24次，他引14次 13.DunfengGao,FanCai,QinqinXu,GuoxiongWang,XiulianPan,XinheBao,Gas-phaseelectrocatalyticreductionofcarbondioxideusingelectrolyticcellbasedonphosphoricacid-dopedploybenzimidazolemembrane,
J.EnergyChem.2014,23
(6),694–700.影响因子：3.886，总引13次，他引6次 14.DunfengGao,FanCai,GuoxiongWang,XinheBao,NanostructuredheterogeneouscatalystsforelectrochemicalreductionofCO2,Curr.Opin.GreenSustain.Chem.2017,3,39–44.总引10次，他引2次 15.DunfengGao,ChengchengYan,GuoxiongWang,XinheBao,Pd/CCatalystsforCO2ElectroreductiontoCO:PdLoadingEffect,
J.Electrochem.2018,24
(6),757–765. 16.FanCai,DunfengGao,HuZhou,GuoxiongWang,TingHe,HuiminGong,ShuMiao,FanYang,JianguoWang,XinheBao,ElectrochemicalpromotionofcatalysisoverPdnanoparticlesforCO2reduction,Chem.Sci.2017,8,2569–2573.影响因子：9.063，总引9次，他引7次 17.JingWang,DunfengGao,GuoxiongWang,ShuMiao,HaihuaWu,JiayuanLi,XinheBao,Cobaltnanoparticlesencapsulatedinnitrogen-dopedcarbonasabifunctionalcatalystforwaterelectrolysis,
J.Mater.Chem.A2014,2,20067–20074.影响因子：9.931，总引107次，他引102次 18.JuanJ.Velasco-Vélez1,TravisJones,DunfengGao,EmiliaCarbonio,RosaArrigo,Cheng-JhihHsu,Yu-ChengHuang,Chung-LiDong,Jin-MingChen,Jyh-FuLee,PeterStrasser,BeatrizRoldanCuenya,RobertSchlögl,AxelKnop-Gericke,Cheng-HaoChuang,TheroleofthecopperoxidationstateintheelectrocatalyticreductionofCO2intohydrocarbons,ACSSustainableChem.Eng.2019,7
(1),1485–1492.影响因子：6.14，总引0次，他引0次 19.JingWang,HaihuaWu,DunfengGao,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,High-densityironnanoparticlesencapsulatedwithinnitrogen-dopedcarbonnanoshellasefficientoxygenelectrocatalystforzinc-airbattery,NanoEnergy2015,13,387–396.影响因子：13.12，总引129次，他引124次
7 20.XiaoleJiang,HaoboLi,JianpingXiao,DunfengGao,RuiSi,FanYang,YanshuoLi,GuoxiongWang,XinheBao,CarbondioxideelectroreductionoverimidazolateligandscoordinatedwithZn(II)centerinZIFs,NanoEnergy2018,52,345–350.影响因子：13.12，总引1次，他引0次21.ChengchengYan,LongLin,DunfengGao,GuoxiongWang,XinheBao,SelectiveCO2electroreductionoveroxide-derivedgalliumCatalyst,
J.Mater.Chem.A2018,6,19743–19749.影响因子：9.931，总引0次，他引0次22.FanCai,DunfengGao,RuiSi,YifanYe,TingHe,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,Effectofmetaldepositionsequenceincarbon-supportedPd-PtcatalystsonactivitytowardsCO2electroreductiontoformate,Electrochem.Commun.2017,76,1–
5.影响因子：4.66，总引7次，他引6次23.JiayuanLi,JingWang,DunfengGao,XingyunLi,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,Siliconcarbidesupportedironnanoparticlesencapsulatedinnitrogen-carbonforoxygenreductionreaction,Catal.Sci.Tech.2016,6,2949–2954.影响因子：5.365，总引8次，他引7次24.XiaoleJiang,FanCai,DunfengGao,JinhuDong,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,Electrocatalyticreductionofcarbondioxideoverreducednanoporouszincoxide,Electrochem.Commun.2016,68,67–70.影响因子：4.66，总引25次，他引20次25.JiayuanLi,DunfengGao,JingWang,ShuMiao,GuoxiongWang,XinheBao,Ball-millingMoS2/carbonblackhybridmaterialforcatalyzinghydrogenevolutionreactioninacidmedium,
J.EnergyChem.2015,24
(5),608–613.影响因子：3.886，总引7次，他引6次 以上目录中的论文总引累计844次、他引累计745次，引用次数和期刊影响因子来源WebofSciencecorecollection，查询截止时间2019.03.01 申请专利：
1.金属-氧化铈催化剂的制备及其在二氧化碳电催化还原中的应用,汪国雄，高敦峰，姜晓乐，包信和,专利申请号202.Größen-undformdefiniertelösemittelgesteuerteNano-StrukturierungvonOberflächenundNanopartikel-Synthese(Size-andShape-DependentSolvation-ControlledNanostructuringofSurfacesandNanoparticles-Synthesis),PhilippGrosse,DunfengGao,BeatrizRoldanCuenya,Germanpatent:102017011341.6
8 已承担或正在承担的科研项目：(项目来源、项目名称、经费、个人在其中的作用)
1．国家自然科学基金，21103178，参与经费25万元
2．国家973计划，2012CB215502，2013CB933103，参与，经费分别是164.6万元和124万元
3.德国科学基金(DFG),RESOLV(EXC1069),参与
4.德国联邦教育及研究部(BMBF),CO2EKAT(03SF0523C),参与
5.德国科学基金(DFG),PlasmaCatalysis(SFB1316),参与
9 重要科研获奖情况：（项目名称、奖项、获奖时间、本人在其中的作用及排名、获奖总人数） 担任国际学术会议重要职务及在国际学术会议做大会报告、特邀报告情况，其他获奖及荣誉称号情况：获各类荣誉奖情况：2015“大连化物所延长石油三等奖学金”，中国科学院大连化学物理研究所2015“大连市自然科学优秀学术论文特等奖”，大连市科协2012“优秀学生干部”，中国科学院大学2009“山东省优秀毕业生”，山东省人事厅2008“中国石油大学一等奖学金”，中国石油大学2007“国家奖学金”，教育部2006“中国石油大学二等奖学金”，中国石油大学期刊审稿人：ACSCatalysisCommunicationsChemistryChemicalCommunicationsFrontiersinChemistryCatalysisCommunicationsCatalystsAppliedScienceSurfaces 10
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